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SHMFF用户在链状自旋铁电体系Ca3Co2-xMnxO6的结构研究方面取得新进展
2017-08-30| 作者:张蕾 | 【 【打印】【关闭】

中国科学技术大学孙学峰教授研究组的史俊博士,借助稳态强磁场实验装置变温X射线衍射仪(XRD)和拉曼光谱仪(Raman)设备,对链状自旋体系Ca3Co2-xMnxO6的电磁行为、铁电性质、结构变化等进行了深入的研究,并取得了新进展。该研究成果以“Ferroelectricity of structural origin in the spin-chain compounds Ca3Co2-xMnxO6”为题,发表在国际期刊《物理评论B》上【Physical Review B96, 064112 (2017); doi: 10.1103/PhysRevB.96.064112】。

由于在电磁、自旋电子学、磁存储等领域具有潜在应用价值,多铁材料引起了广泛的关注。Ca3Co2-xMnxO6(x ≈ 1)是一个典型的磁场驱动铁电体系。它的结构是由沿着c方向的CoO6三棱镜结构和MnO6八面体交替共面而形成的一维自旋链,Co2+和Mn2+都处于高自旋态。由于很强的链内耦合作用和类伊辛各向异性作用,这一体系可以用一维伊辛模型来描述。在链内,由于近邻的铁磁耦合和次近邻的反铁磁耦合的竞争,导致自旋呈现“向上-向上-向下-向下”的反铁磁结构。交替的Co2+和Mn2+离子形成磁有序结构打破反演对称性,从而在16.5K诱导沿着c方向的电极化。当沿着c方向施加磁场,电极化被破坏。一种可能的解释是由于“向上-向上-向下-向下”的自旋有序结构改变为“向上-向上-向上-向下”的自旋构型,从而破坏了电极化。而另一种在10T下抑制电极化的机制则认为是磁场导致Mn2+离子的自旋反转到ab面内所导致。此外,轻微的破坏Co/Mn离子有序,会大大增强体系的铁电性。实验证明,在这一体系中,离子有序和自旋阻挫对增强铁电性质具有重要的作用。因此,对偏离x=1的Ca3Co2-xMnxO6的电磁性质研究,对增强该体系的铁电性质具有重要意义。

在本工作中,中国科学技术大学孙学峰研究组的史俊博士,借助稳态强磁场实验装置变温X射线衍射仪(XRD)和拉曼光谱(Raman)设备,对Ca3Co2-xMnxO6(x= 0.72, 0.26)单晶样品的电磁行为、铁电性质、结构变化等物理性质进行了深入的研究。研究发现,和母体Ca3CoMnO6相比,沿着自旋链的方向(即c方向),电极化的量级和转变温度都提高了数倍。此外,当磁场垂直于链时,探测到了电极化。这是在Ca3Co2-xMnxO6体系中第一次从实验上探测到垂直于c方向的电极化。通过低温XRD,对其低温的结构进行了详细的研究,发现Co2+O6三棱镜结构发生了Jahn-Teller畸变。对于x = 1 的母体样品,其晶胞在两个方向的变化是相等的,而对于x= 0.75和 0.25的样品,在各个方向上发生了不对称的变化。通过低温Raman光谱,研究人员对声子的振动模式进行了研究,发现Jahn-Teller 畸变破坏了Co2+O6三棱镜结构的C3对称性,从而导致了沿着和垂直c轴方向的电极化。通过结构和声子模式的研究表明,Ca3Co2-xMnxO6中铁电性的形成的原因可能和晶格的Jahn-Teller畸变有关。

文章链接:https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.96.064112

    

 

图1:链状自旋体系Ca3Co2-xMnxO6随温度变化的XRD谱和Raman谱

 

图2:Ca3Co2-xMnxO6中晶格的结构的Jahn-Teller畸变和Raman振动模式的改变。

 

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