中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心坐落于安徽省合肥市风景秀丽的科学岛，2008年4月30日经中国科学院批准成立，依托中国科学院合肥物质科学研究院管理（科发人教字〔2008〕133号），其前身是2005年12月20日成立的“合肥强磁场科学技术研究中心”。中心目标：发展强磁... 更多简介 +
稳态强磁场实验装置（Steady High Magnetic Field Facility，简称SHMFF）是国家发改委支持的“十一五”国家重大科技基础设施。SHMFF法人单位是中国科学院合肥物质科学研究院，共建单位是中国科学技术大学。各项任务以中国科学院强磁场科学中心为依托完成... 更多简介 +
近期，稳态强磁场实验装置（SHMFF）用户中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心胡林研究员与中国科学技术大学吴宇恩教授团队等合作，借助SHMFF的电子自旋共振谱仪（ESR）和磁性测量系统(MPMS)，发现通过控制外部磁场能够实现催化反应产物选择性的可逆切换，相关研究成果分别以“Magnetically tunable selectivity in methane oxidation enabled by Fe-embedded liquid metal catalysts”和“Magnetic Field-Enhanced Acidic CO2 Electroreduction Reaction on Single Nickel-Site Catalysts”为题，在线发表于Nature Nanotechnology和Journal of the American Chemical Society上。
近年来，利用外加磁场调控催化体系中催化剂性能及化学反应受到广泛关注。磁场调控手段的应用相比于传统的侧重于活性位点结构调节的催化剂改性策略而言，提供了一种灵活、可调、非接触的方法，可以在不改变或更换催化剂本身的情况下实时调整催化剂的活性和选择性，在精细化学品绿色合成与能源催化领域具有广阔的应用前景。
二氧化碳电化学还原（CO2RR）是实现碳中和的关键技术，但在酸性电解液中进行CO2RR时，由于H+浓度高，会发生严重的析氢反应，导致转化效率低。以碳负载Ni单原子（Ni-N5-C）为催化剂，在酸性电解液(pH = 0.91)中进行CO2RR时，产物CO的法拉第效率仅为18%，施加2 T磁场时可显著抑制析氢反应，将CO法拉第效率提高到63.2%。此外，多次磁场开关循环实验显示催化剂在每次磁场施加后CO的法拉第效率均保持在61%以上，证明这种外磁场的引入使得CO还原产物在非接触“磁开关”模式下连续切换。磁性测量、原位表征和理论计算表明，催化反应过程中，磁场作用显著增强了Ni-N5-C的磁矩，因而促进了CO2在Ni位点的吸附，抑制了析氢反应，从而提高了CO2RR的活性和选择性。本项研究为电化学CO2RR开辟了“磁控催化”新范式，突破酸性环境效率瓶颈的同时，更展示了外场调控催化的巨大潜力。该研究以封面论文的形式发表在Journal of the American Chemical Society上。中国科学技术大学吴宇恩教授、强磁场中心胡林研究员、电子科学技术大学吴铜伟教授及温州大学许杰教授为共同通讯作者。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00858
图1. (a) 强磁场环境中CO2RR装置示意图；(b) 磁场增强 Ni−N5−C 催化剂上CO2RR的过程示意图（其中 Ni 为玫瑰红、N 为蓝色、C 为灰色、O为红色、H 为黄色）
研究团队将磁场调控手段进一步拓展至液态金属催化剂领域。液态金属作为新兴材料，为开发甲烷氧化催化剂提供了一种新途径。液态金属具有低熔点、高热导性和优异的化学稳定性等独特的物理化学特性，使其成为理想的催化载体，能够溶解特定金属并在原子级别上实现稳定分散。与固体催化剂不同，液态金属在室温下保持液态，其原子不受晶格限制，因而可以实现结构的动态可调。
在该工作中，研究团队设计和展示了一种铁嵌入液态金属催化剂（Fe–LMS）。这种Fe–LMS催化剂可响应外部磁场强度的变化，实现了铁原子在孤立单原子（Fe₁-LMS）和聚集团簇（Feₙ-LMS）之间的可逆快速重排。因此，实现了CH₄氧化的主要液态产物CH₃OOH和CH₃COOH之间的可逆转化，并在室温下获得了1679.6 mmol gFe⁻¹ h⁻¹和790.5 mmol gFe⁻¹ h⁻¹的高产率，以及99.9%和91.7%的高选择性。通过ESR和MPMS、原位同步辐射光谱和理论计算，研究团队发现磁场切换影响了Fe–LMS的纳米结构、局部配位环境和电子自旋，导致决定C1或C2反应路径的中间物种的产生。特别是，外磁场环境中铁原子聚集态和电子自旋态的改变打破了与反应分子的吸附能标度关系，从而改变了反应选择性。该研究发表在Nature Nanotechnology上。中国科学技术大学吴宇恩教授、合肥工业大学郑磊教授、强磁场中心胡林研究员及河南省科学院钟文辉研究员为论文共同通讯作者。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41565-025-02029-5
图2. 磁场开关调控下铁基液态金属催化剂（Fe–LMS）的宏观（左）与微观结构（右）变化示意图
上述研究工作获得国家重点研发计划、合肥大科学中心协同创新培育项目、国家自然科学基金等的支持。
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