近日,稳态强磁场实验装置(SHMFF)用户中国科学院合肥物质院强磁场科学中心曹亮副研究员联合固体物理研究所和安徽大学等多所国内高校和科研机构,在范德瓦尔斯层状材料中系统揭示了层间滑移自由度对结构相变和电子态演化的关键调控作用,提出并实现了基于滑移工程的可编程超晶格构筑与电子态调控新范式。相关研究成果以“Dualistic insulator states in 1T-TaS2 crystal”和“Self-adaptive hetero-phase superlattices in TaS2 via layer-resolved 1T-to-1H transformations”为题,分别发表于Nature Communications和National Science Review。
范德瓦尔斯层状材料具有强层内共价键和弱层间相互作用的典型特征,其层间滑移自由度为调控量子物态提供了独特的结构维度。TaS2兼具莫特绝缘态、电荷密度波和超导等多种关联电子相,是研究低维量子物理的重要模型体系。然而,在无化学掺杂条件下,仅依赖结构自由度实现对其电子基态的精准调控,一直是该领域的核心挑战之一。
研究团队在2024年发表于Phys. Chem. Chem. Phys. (26, 2024, 7988)的前瞻性综述中,率先提出利用层间滑移自由度调控体材料电子态的研究思路。在此基础上,团队进一步在1T-TaS2单晶中构筑周期性层间滑移超晶格,借此实现对层间耦合的精准调控,首次揭示其绝缘态可在三维能带绝缘体与二维莫特绝缘体之间切换,从而厘清了长期争议的1T-TaS2绝缘本质(Nat. Commun. 15, 2024, 3425)。
进一步研究发现,通过层间滑移和层内原子重构协同作用,可触发层分辨的1T→1H结构相变,在块体TaS2内部原位构筑出具有确定相堆叠序的自适应异相结超晶格结构,实现不同电子相在空间上的可控排布,并诱导形成两种不同超导态,揭示了堆叠构型对超导量子态的决定性调控作用。
基于上述结果,研究团队提出“堆叠序列即结构编码”的物理图像,通过对层间堆叠序的设计与调控,实现超晶格结构与电子态响应的按需构筑,从而实现基于堆叠序列的可编程电子态调控。
上述研究构建了“滑移编程—超晶格构筑—电子态重构”的统一物理图景,实现了从结构调控向结构可编程设计的关键跨越,为理解层状关联电子体系中结构—电子耦合机制提供了新的实验与理论依据,也为发展基于堆叠工程和滑移电子学的可设计量子材料与器件奠定了重要基础。
该系列工作由中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心博士生丁振于、王宜豪等完成;强磁场科学中心曹亮副研究员、杨晓萍研究员,安徽大学徐海教授、熊奕敏教授,固体物理研究所罗轩研究员为论文通讯作者。强磁场科学中心为第一完成单位。相关研究得到了科技部重点研发计划及国家自然科学基金等项目支持。
论文链接:https://doi.org/10.1093/nsr/nwag246
可编程超晶格示意图:(a, g) 1T-TaS2, (b, h) 滑移超晶格LC-TaS2, (d, i) 1H/多层1T超晶格, (e, j) 1H/1T超晶格, (f, l) 1H/1T/1H’超晶格。
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