用户成果

SHMFF用户发现钙钛矿纳米晶在室温下光致发光的磁场效应

来源: 时间:2021-06-25 作者:张蕾、童伟

  近日,稳态强磁场实验装置(SHMFF)用户华中科技大学国家脉冲强磁场科学中心的韩一波教授研究团队,借助稳态强磁场实验装置(SHMFF)的变温X射线衍射仪(XRD)和电子自旋共振(ESR)设备,对钙钛矿纳米晶在室温下光致发光的磁场效应进行了研究,相关成果以“Room Temperature Magnetic Field Effect on Excitonic Photoluminescence in Perovskite Nanocrystals”为题发表在国际权威期刊《先进材料》(Advanced Materials)上。

  磁场诱导的半导体激子自旋极化效应是自旋电子学领域的重点研究方向,是实现可应用的自旋极化发光二极管、自旋场效应管等磁电子学器件的基础。在第一代以GaAs为代表的III-V半导体和第二代以CdSe为代表的II-VI半导体中分别观测到43%和100%自旋极化的本征磁场效应。然而,由于热涨落会使自旋分布随机化,这些自旋极化均需要在液氦温度才能实现,极大地限制了其应用范围。

  有别于传统半导体,含铅钙钛矿半导体由于铅离子的巨大轨道角动量以及八面体晶格对称性引发的反键轨道交叠,极有可能存在激子轨道有序、产生轨道场,进而可能成为一个对抗热涨落、增强自旋极化的关键因素。为此,科研人员设计制备了CsPbCl3钙钛矿纳米晶,利用Mn离子掺杂形成sp-d交换相互作用在激子中注入自旋,并利用Br离子部分取代调控八面体对称性。磁光实验结果表明,Mn离子掺杂和Br离子取代不仅增强了低温下的自旋极化,而且极大地提高圆偏振度的温度稳定性,首次在室温下观测到激子自旋极化引发的圆偏振发光,圆偏振度达4.6%。

  产生此室温自旋极化光发射的机制可能包含晶格、轨道、自旋等多个因素的相互作用。因此,研究人员借助SHMFF的XRD和ESR设备,研究了不同温度下的晶体结构和磁性离子局域对称性,结果表明Br离子的取代引发了晶体从四方相(Tetragonal)向正交相(Orthorhombic)的转变,且磁性离子波函数局域对称性产生破缺。这些实验结果表明,产生室温自旋极化光发射的原因是激子轨道有序。这一发现为利用轨道有序增强自旋极化提供了新的思路,并为钙钛矿半导体材料在自旋电子学领域的应用铺平了道路。

  文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202008225

(a-c)离子调控下CsPbCl3的电子结构;(d-f)不同离子调制样品的TEM图像;(g)变温XRD谱及晶格参数的变化;(h)ESR谱及相关参数的变化。

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