用户成果

SHMFF用户调控Ru催化剂局域微环境以实现高效碱性氢氧化反应

来源: 时间:2025-04-16 作者:郑方才

在当前“双碳”政策的背景下,碱性氢氧化反应(HOR)作为氢能高效利用的重要途径,受到广泛关注。近日,稳态强磁场用户装置(SHMFF)用户中国科学院合肥物质院强磁场科学中心王辉研究员、郑方才项目研究员与安徽大学罗齐全教授合作,依托SHMFF电子顺磁共振测量技术(ESR),开展了碱性氢氧化反应催化剂性能的研究,提出了通过Ru-O界面结构调控Ru催化剂局部电子结构的策略,实现了碱性氢氧化反应性能的提升,相关研究成果发表在Nano Letters上。

Ru作为最具成本效益的铂族金属,有望替代Pt催化剂应用于碱性氢氧化反应。然而,Ru催化剂表面活性位点容易吸附电解质中的H*OH*,这会阻碍碱性氢氧化反应中H*的解吸附过程,进而减缓碱性氢氧化反应的速率。

针对这一科学问题,本研究通过MnO晶格限域Ru催化剂,构建了高效稳定的碱性氢氧化反应活性位点‌。团队借助ESR证实了界面Ru-O键的形成。这一形成优化了界面局域电子结构,导致界面Ru原子的d带中心下移‌,实现了对H*OH*吸附的优化,从而降低了H₂O的形成能垒‌。该催化剂在0.1 M KOH电解液中展现出1.26 mA μg⁻¹Ru的质量活性,分别高于对比样品Ru/C0.097 mA μg⁻¹Ru)和商业Pt/C0.158 mA μg⁻¹Pt)质量活性的13.0倍和8.0倍‌。同时,该催化剂还表现出优异的耐久性和CO抗毒性‌。

该研究为碱性氢氧化反应催化剂研究提供了新思路,展示了界面电子结构调控在增强Ru催化剂于碱性氢氧化反应活性中的关键作用‌。该项研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、安徽省自然科学基金项目、合肥物质院院长基金拔尖培育计划、中国科学院合肥科学中心协同创新项目、强磁场安徽省实验室等的资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c06285

. 理论计算模拟Ru催化剂表面电子结构及氢氧化反应性能。

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