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SHMFF辅助固体所在团簇结构研究方面取得重大进展

来源: 时间:2018-12-10 作者:

近期,中科院固体物理研究所伍志鲲研究员课题组与美国卡耐基梅隆大学金荣超教授合作,通过精选配体,构筑适当的团簇间/内弱相互作用力,生长出高质量单晶,成功解析出Au144(SR)60团簇的结构。该结构此前困扰科学界多年,是金纳米团簇结构研究的“圣杯”。该团簇由144个金原子(Au)和60个保护性巯基配体(SR)构成。科研人员还开展了变温实验,为金属具有优异热延展性提供了微观解释。相关成果发表在《科学》子刊Science Advances上。

这项工作具有以下重要意义:一是解析出Au144(SR)60的结构,解决了一个富有挑战性并长期困扰科学界的难题; 二是揭示团簇间/内的弱相互作用在团簇单晶生长中起重要作用,为后续富有挑战性的单晶生长提供了参考; 三是为金属相对于其它常见固体具有较好的热延展性提供了微观解释;四是为理解Au144结构与性能的关联提供了基础条件。

正是由于该项工作的挑战性和重要性,论文投稿后,得到了《科学》子刊审稿人的高度评价:“本评委热烈祝贺作者们取得重大进展,相信这个工作对本领域会产生巨大影响……”,“这部手稿报道了一个非常活跃领域的一流的发现,这个发现值得尽快发表和最广泛的传播…”。论文发表后,国内外多名学者来信来电表示了关注和祝贺,多家科学媒体,如纳米人、研之成理、物理化学学报等对工作进行了报道。

本工作中无定型粉末变温XRD数据在稳态强磁场实验装置(SHMFF)上采集完成。通过变温XRD实验发现,在35K到300K温度区间,团簇间的距离随温度增加而增加, 暗示了团簇具有一定的热延展性,为单晶X-射线衍射变温测试结果提供了定性支持。 后续单晶X-射线衍射变温测试揭示Au144(SR)60团簇中不同长度的金-金键具有不同的变温伸缩性,其中键长为2.88埃的金-金键(与块体金中金-金键长类似)相对于其它键长的金-金键来说,具有更好的热延展性。上述实验结果从化学键角度为金属相对于其它常见固体具有更好的热延展性提供了微观解释。

论文链接:http://advances.sciencemag.org/content/4/10/eaat7259

详细介绍链接:http://www.issp.cas.cn/xwzx/kyjz/201812/t20181207_469292.html?tdsourcetag=s_pctim_aiomsg

   

  Au144(SR)60纳米团簇的整体结构(黄色:金原子;绿色:硫原子;灰色:碳原子;白色:氢原子)

   

  在不同温度下无定型粉末Au114(SCH2Ph)60的小角X射线衍射谱: Bragg衍射峰向左移动,表明纳米团簇之间的距离增大(注:插图引用了单晶的一些结构信息,仅供参考)

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